ilk olarak 1960'ların İngiliz hiciv patlamasının önde gelen isimlerinden biri olarak İngiltere'de ön plana çıkmıştır.

1960 yılındaki hiciv komedisinde patlama yaratan "Beyond the Fringe" adlı komedi revüsündeki dört yazar-oyuncudan biriydi ve bu ekibin bir üyesi olan Peter Cook ile BBC televizyon dizisi "Not Only… But Also" adlı yapımda işbirliği yaptı. Popüler bir ikili hareketi olarak Moore'un soytarılığı, Cook'un cansız monologlarıyla tezat oluşturuyordu. 1970'lerin ortalarına kadar başka projelerde birlikte çalıştılar. Bu sırada Moore, film oyunculuğuna konsantre olmak için Los Angeles'a yerleşmeye karar verdi.

Bir komedi filmi oyuncusu olarak kariyeri, hit Hollywood filmleri, özellikle de "Foul Play" (1978), "10" (1979) ve Arthur (1981) ile devam etti.

Arthur filmi ile Moore, En İyi Erkek Oyuncu Akademi Ödülü'ne aday gösterildi ve Altın Küre Ödülü kazandı . "Micki & Maude" (1984) filmindeki performansıyla 2. kez Altın Küre ödülünü kazandı.