Charlie Hunnam ilk olarak Channel 4 dizisi "Queer as Folk" adlı yapımda eşcinsel "Nathan Maloney" karakterini canlandırdı. Fox komedi dizisi "Undeclared" adlı yapımda "Lloyd Haythe", "Green Street Hooligans" filmindeki "Pete Dunham", FX dizisi "Sons of Anarchy" adlı yapımda "Jackson 'Jax' Teller" ve "Pasifik Savaşı" filmindeki "Raleigh Beckett" rolleridir. En bilinen rolü "Cold Mountain" filmindeki rolüdür. Hunnam, 2 Eylül 2013'te E.L.James'in olay yaratan kitabı Fifty Shades of Grey'in uyarlaması olacak filmin başrolü "Christian Grey" olarak kadroya eklenmişti. Fakat sonunda filmin kadrosundan çıktı. Başrol Jamie Dornan'a verildi.