Chloë Grace Moretz film kariyerine 7 yaşında başladı. Oyuncunun Holywood'daki ilk rolü "The Guardian" dizisinde olmuştur. Chloë Grace Moretz’in ilk oynadığı film "Molly" karakteriyle "Heart of the Beholder"'dır.  İkinci uzun metraj filminde oynamadan önce 2005 yılında rol aldığı "The Amityville Horror" filminde Young Artist Award adaylığı kazanmıştır. Bundan sonra birçok yapımda da rol aldı: "Big Momma's House 2", "Kick Ass", "Dirty Sexy Money", "My Friends Tigger & Pooh", "Desperate Housewives". Dünya genelinde beğeni kazanmasını sağlayan yapım "Kick Ass" filminde canlandırdığı "Hit Girl" karakteridir. Başarılı yapımlarla adından söz ettiren genç oyuncu Stephen King'in "Carrie" isimli romanının filminde ana karakter olan "Carrie White" adlı karekteri canlandırmıştır.