1960'da Sandrelli, Miss Cinema Viareggio güzellik yarışmasını kazandı, ardından Le Ore dergisinin kapak kızı oldu.

Film kariyeri Pietro Germi tarafından "İtalyan Tarzı Boşanma" (Divorce Italian Style, 1961) ile başladı; sonrasında Germi ile "Baştan Çıkarılmış ve Terk Edilmiş" (Seduced and Abandoned, 1963), "Ahlaksız" (L'immorale, 1967) ve "Alfredo, Alfredo" (1970) adlı yapımlarda üç kez daha çalıştı.

Sandrelli, "İtalyan Tarzı Boşanma" (Divorce Italian Style, 1961) filminde, Marcello Mastroianni'nin canlandırdığı Ferdinando'nun kuzeni ve sevgilisi Angela'yı canlandırdığında henüz 14 yaşındaydı.

Sandrelli ayrıca Bernardo Bertolucci'nin "Konformist" (The Conformist, 1970) ve "1900" (1976) gibi drama filmlerinde ve çeşitli Fransız yapımlarında rol aldı.